镁的密度仅为1.7 g/cm³，是目前已知的最轻的金属材料之一。镁因其具有密度低、比强度高、电磁屏蔽性好和易于加工等优点，被广泛应用于航空航天、汽车制造、生物医药和3C电子等领域^[1-3]。然而，因镁合金属于密排六方（hexagonal close-packed，HCP）晶体结构，在塑性变形过程中其滑移系难以全部开动，塑性较差，结构件的成形较困难^[4]。目前，采用传统的变形加工方法难以制造出大型复杂结构的零部件，而铸造镁合金中经常存在晶粒粗大、缩孔、夹杂等缺陷^[5-6]。因此，迫切需要开发新的制造技术来生产高性能镁合金构件。

增材制造是一种基于逐层堆积原理的创新技术，适用于直接制造复杂结构的零件，与传统的制造工艺（如铸造、锻造等）相比，表现出诸多优势^[7-8]。与以金属粉末为原料的粉末床熔融（powder bed fusion，PBF）技术相比，使用金属丝为原料的电弧增材制造（wire-arc additive manufacturing，WAAM）技术具有更高的沉积效率和更低的制造成本，更适合直接制造大尺寸金属部件^[9-11]。通过WAAM技术制备多种铝合金零件的可行性已得到充分证明^[12-14]。相比于其他WAAM技术，非熔化极钨惰性气体（tungsten inert gas，TIG）WAAM技术具有精度高、电弧稳定性高等优点，可应用于多种金属材料，如铝合金、钢、镍基合金^[15]、钛合金^[16-17]等。同时，TIG-WAAM技术在制备过程中施加交流电或变极性电流时对气孔和氧化物夹杂不敏感的铝合金^[13]和镁合金具有独特的优势。Guo等^[18]验证了钨极气体保护电弧（gas tungsten arc，GTA）WAAM技术制备镁合金的可行性，研究结果表明，通过增加GTA-WAAM的脉冲频率和减少热输入，能细化镁合金的晶粒，脉冲频率为10 Hz时制备的镁合金具有最佳力学性能，极限抗拉强度（ultimate tensile strength，UTS）可达260 MPa，伸长率（elongation，EL）可达23%。Yang等^[19]分析了冷金属转移（cold metal transfer，CMT）WAAM技术制备AZ31合金的显微组织，发现主要为α-Mg基体相、β-Mg₁₇Al₁₂相和η-Al₈Mn₅相组成的柱状晶。Cai等^[20]采用GTA-WAAM技术制备了AZ91D合金薄壁件，结果表明，等轴晶粒在样品中占主导地位，样品的整体硬度分布比较均匀，垂直和水平方向的力学性能相近，表现出比铸件更高的综合力学性能。

尽管采用WAAM技术在制备AZ系列镁合金领域发展迅速，但制备的合金的强度很难满足工业领域日益增长的需求。以稀土(rare earth，RE）元素Gd和Y为主要添加元素的Mg-RE系列合金，被认为能通过沉淀强化显著提高其强度，这种强化效果通常通过在相对较高温度下进行固溶处理后，再在相对较低温度下进行时效处理来实现的^[21]。Zr通常添加到Mg-RE合金中作为晶粒细化剂，以改善晶界强化效果^[22]。近年来，WAAM制备Mg-RE-Zr合金的微观结构调控和力学性能优化已成为研究热点^[23-25]。Wang等^[23]探索了TIG-WAAM技术制备Mg-Y-RE-Zr合金的可行性，结果表明，合金的微观结构沿构建方向的不均匀性，可归因于多次热循环导致合金中不同高度热历史的差异。研究[26]进一步表明，TIG-WAAM技术制备的Mg-Gd-RE-Zr合金件的第8层（位于合金件整高度的1/3处）表现出最好的力学性能，UTS为347 MPa，EL为7.1%。这归功于沉积过程中的热循环和细晶强化。Li等^[25]采用WAAM技术制备出一种新型Mg-4.4Gd-2.2Y-1.0Zn-0.5Zr合金，通过控制热处理产生的沉淀物实现了较好的强塑性匹配。Li等^[27]采用TIG技术制备出ME21合金，并得出其断裂多发生在柱状晶体和热影响区的交界处。Wang等^[28]利用TIG-WAAM技术制备出Mg-3.2Gd-0.6Y-0.5Zr合金，其晶粒尺寸为（12.3±7.4） μm，强塑性匹配良好。尽管利用TIG-WAAM技术制备Mg-RE系列合金已经有了一些基础研究^[29-30]，但对TIG-WAAM技术制备Mg-Gd-Y-Zr合金微观结构演变的研究有待深入。

本研究使用TIG-WAAM技术制备了Mg-6Gd-1Y-0.2Zr合金薄壁件，系统研究了沿构建方向微观结构的演变和力学性能的变化，旨在为TIG-WAAM技术制备高性能Mg-RE镁合金构件的研究提供指导。

选用宝钢金属有限公司生产的直径为1.6 mm的Mg-6Gd-1Y-0.2Zr合金丝作丝材，尺寸为300 mm×180 mm×25 mm的AZ31镁合金挤压板作基板。在进行TIG-WAAM沉积前，使用800#砂纸打磨基板表面并用无水乙醇清洗，以改善TIG-WAAM技术制备的薄壁件与基体之间的良好结合。TIG-WAAM系统主要包括配备有送丝机构的焊接设备、带焊枪的六轴工业机器人、氩气输送装置和机器人控制器，TIG-WAAM工艺参数如表1所示。Mg-6Gd-1Y-0.2Zr合金薄壁件尺寸为150 mm×120 mm×20 mm（见图1）。丝材和薄壁件的化学成分使用电感耦合等离子体原子发射光谱仪测定，结果见表2。

表 1(Table 1)

表 1 TIG-WAAM工艺参数 Tab. 1 Process parameters of TIG-WAAM 峰时电流/A 基值电流/A 脉冲频率/Hz 弧长/mm 沉积速率/（cm·min−1） 送丝速率/（cm·min−1） 层间停留时间/s 170 110 3 000 5 250 260 60

表 1 TIG-WAAM工艺参数 Tab. 1 Process parameters of TIG-WAAM

图 1

图 1 Mg-6Gd-1Y-0.2Zr合金薄壁件 Fig. 1 Mg-6Gd-1Y-0.2Zr alloy thin-walled part

表 2(Table 2)

表 2 丝材和薄壁件的化学成分（质量分数/%） Tab. 2 Compositions of the wire and thin-walled part （mass fraction/%） 材料类型 Gd Y Zr Mg 丝材 5.77 0.92 0.25 余量 薄壁件 5.65 0.90 0.20 余量

表 2 丝材和薄壁件的化学成分（质量分数/%） Tab. 2 Compositions of the wire and thin-walled part （mass fraction/%）

观察用的样品，是先使用电火花线切割机从薄壁件上不同位置切下，然后进行机械研磨和0.05 μm金刚石悬浮液抛光处理，再使用4 mL硝酸+96 mL乙醇的混合溶液蚀刻10 s。使用光学显微镜（optical microscope，OM）观察金相组织，使用配备电子背散射衍射（electron backscatter diffraction，EBSD）系统以及能量色散谱仪（energy dispersive spectrometer，EDS）系统的扫描电子显微镜（scanning electron microscope，SEM）表征微观结构、晶粒尺寸、晶粒取向和化学元素分布。采用X射线衍射仪（X-ray diffraction，XRD）进行物相分析，扫描步长为2（°）/min。采用透射电子显微镜（transmission electron microscope，TEM）对第二相颗粒和纳米级析出物进行了表征。在显微硬度测试仪上进行维氏硬度测试。室温拉伸试验在万能试验机上进行。采用SEM观察样品断口形貌。

Mg-6Gd-1Y-0.2Zr合金薄壁件不同区域的XRD分析结果如图2所示，3个区域均有α-Mg基体相和Mg₂₄（Gd，Y）₅相的特征峰。总体而言，3个区域的XRD结果没有明显差异，这表明通过TIG-WAAM技术制备的Mg-6Gd-1Y-0.2Zr合金薄壁件在沉积高度方向上成分均匀。

图 2

图 2 Mg-6Gd-1Y-0.2Zr合金薄壁件不同区域的XRD谱图 Fig. 2 XRD patterns of different regions in the Mg-6Gd-1Y-0.2Zr alloy thin-walled part

图3为Mg-6Gd-1Y-0.2Zr合金薄壁件不同区域的OM图。由图3可知，未发现裂纹、夹杂物等缺陷，仅存在少量孔洞。这些孔洞可能成为拉伸变形时的裂纹萌生点，从而降低薄壁件力学性能。在3个区域取样进行高倍观察可见，随着沉积高度的增加，晶粒尺寸逐渐增大。这种现象主要是由于沉积高度不同引起熔池内凝固速率和温度梯度发生变化所导致的。合金丝熔化形成熔滴落入熔池，随后凝固。在底部区域，由于基板和工作台温度较低，熔池热量迅速被传导至基板和工作台，因此，具有较高的凝固速率和较大的温度梯度。相比之下，经过多层沉积后，熔池热量需要通过已沉积层传导至基板和工作台，导致凝固速率降低和温度梯度减小，从而促使晶粒长大。这有利于形成尺寸较大的柱状晶。因此，底部区域为较细小的等轴晶，顶部区域为较粗的等轴晶，而中部区域柱状晶较多，且平均晶粒尺寸明显大于底部区域和顶部区域的晶粒尺寸。薄壁件底部、中部、顶部区域的平均晶粒尺寸分别为44、101、80 μm。

图 3

图 3 Mg-6Gd-1Y-0.2Zr合金薄壁件不同区域的OM图 Fig. 3 OM images of different regions in the Mg-6Gd-1Y-0.2Zr alloy thin-walled part

图4为了Mg-6Gd-1Y-0.2Zr合金薄壁件不同位置SEM图以及中部区域EDS元素分布图。从图4可知，不同区域中均存在大量弥散分布的白色第二相颗粒。图4（d）、（e）和（f）显示这些第二相颗粒主要含Gd、Y、Zr。有研究^{[22, 31]}表明，Gd和Y倾向于富集在Zr颗粒表面，并在此处形核，因此，EDS分析中出现Gd、Y和Zr重叠富集的现象。结合XRD谱图可以推断晶内的第二相颗粒为Mg₂₄（Gd，Y）₅相。

图 4

图 4 Mg-6Gd-1Y-0.2Zr合金薄壁件不同区域的SEM和EDS图 Fig. 4 SEM and EDS images of different regions in the Mg-6Gd-1Y-0.2Zr alloy thin-walled part

TEM-EDS结果显示，第二相颗粒主要含有Mg、Gd、Y，这与SEM-EDS的分析结果相同。晶界处第二相对应的选区电子衍射见图5（b），显示该相具有体心立方（body-centered cubic，BBC）结构，与之前报道的Mg₂₄Y₅相的结构一致^[26]。结合EDS分析，可以判断晶内的第二相颗粒为Mg₂₄（Gd，Y）₅相。此外，从图5（c）可知，晶内存在大量γ′相，长度在几百纳米至几个微米之间，平行于{0001}α-Mg晶面。图5（d）的TEM-EDS结果显示，这些γ′相主要含有Gd和Y。γ′相通常是在250 °C下长时间时效过程中形成的^[32-34]。本研究中，的形成是由于TIG-WAAM过程中的热积累引起了原位时效效应^[35]。是Mg-6Gd-1Y-0.2Zr合金中的主要强化相之一。

图 5

图 5 Mg-6Gd-1Y-0.2Zr合金薄壁件中部区域TEM和EDS图 Fig. 5 TEM and EDS images of the middle region in the Mg-6Gd-1Y-0.2Zr alloy thin-walled part

对Mg-6Gd-1Y-0.2Zr合金薄壁件每间隔1 mm取点、进行维氏硬度测试，结果如图6所示。由图6可知，维氏硬度从底部至顶部逐渐减小。维氏硬度的分布与WAAM技术制备的其他镁合金的相似^{[19, 36-37]}，原因是在TIG-WAAM过程中底部经历更多次热循环和热积累，引起了原位时效效应，析出了更多的γʹ相。

图 6

图 6 Mg-6Gd-1Y-0.2Zr合金薄壁件维氏硬度 Fig. 6 Vickers hardness values of the Mg-6Gd-1Y-0.2Zr alloy thin-walled part

TIG-WAAM过程中，最下层经历热循环的次数最多，这显著影响最终的微观结构和力学性能，特别是对于具有复杂物相的Mg-RE合金^[38-39]。对Mg-6Gd-1Y-0.2Zr合金薄壁件进行室温拉伸性能测试，沿薄壁件高度方向和水平方向的应力−变曲线如图7（a）所示，不同方向的力学性能如图7（b）所示。由图7可知，薄壁件具有比较好的强塑性。

图 7

图 7 Mg-6Gd-1Y-0.2Zr合金薄壁件的拉伸性能 Fig. 7 Tensile properties of the Mg-6Gd-1Y-0.2Zr alloy thin-walled part

对室温拉伸试样的断口形貌进行观察，如图8所示。由图8可知，薄壁件高度方向和水平方向的拉伸断口形貌相似，均存在明显的韧窝（黄色箭头所示）和解离面（蓝色箭头所示），这表明TIG-WAAM技术制备的Mg-6Gd-1Y-0.2Zr合金薄壁件为韧性和脆性混合的断裂模式。

图 8

图 8 Mg-6Gd-1Y-0.2Zr合金薄壁件断口形貌图 Fig. 8 Fracture morphologies images of the Mg-6Gd-1Y-0.2Zr alloy thin-walled part

力学性能上体现出各向异性特征，在WAAM技术制备的试样中普遍存在^{[19, 25, 37]}。这是由于：在WAAM过程中沉积层间的堆积特性，导致熔池内温度场分布极不均匀；同时，剧烈的熔体流动使熔融金属难以达到自发形核所需的成分过冷度。随沉积层数的增加，大部分热量难以快速沿基板传递，此时沉积层内温度梯度最大的方向为薄壁件高度方向，因此液相熔体有沿高度方向外延生长、凝固的趋势，从而形成了沿高度方向的柱状晶和在力学性能上带来了较明显的各向异性。另外，在沉积过程中复杂的热历史作用也在许多研究^{[17, 19-20, 23-24, 39]}中指出。随着薄壁件沉积高度的增加，在电弧沉积和冷却过程中，部分热量的传递对底部有多次循环的原位热处理作用，这种间断但持续的原位热处理对Mg-RE合金中的细小沉淀相析出起到一定的促进作用。在Mg-6Gd-1Y-0.2Zr合金薄壁件中大量γʹ相在晶内析出，对薄壁件起到了一定的强化作用。

本研究中，使用TIG-WAAM技术成功制备了Mg-6Gd-1Y-0.2Zr合金薄壁件。对其显微组织演变和力学性能进行了分析和讨论，得出的主要结论如下：

（1） TIG-WAAM技术制备的Mg-6Gd-1Y-0.2Zr合金薄壁件由α-Mg基体相、Mg₂₄（Gd，Y）₅相和γʹ相组成，其中γʹ相的形成归因于制造过程中的原位热处理作用，其对提高薄壁件底部区域的维氏硬度有贡献。

（2） 随着薄壁件高度的增加，沉积过程中的热量难以向基板传递，因此熔池内凝固速率降低和温度梯度减小，导致薄壁件中部出现柱状晶。Mg-6Gd-1Y-0.2Zr合金薄壁件底部、中部、顶部的平均晶粒尺寸分别为44、101、80 μm。

（3） Mg-6Gd-1Y-0.2Zr合金薄壁件沿高度方向和水平方向的UTS分别为（243±3） MPa和（219±10） MPa，YS分别为（159±1） MPa和（143±6） MPa，EL分别为（15.0±1.4）%和（17.2±0.9）%，由于复杂的热历史和柱状晶特征，薄壁件性能呈现出一定的各向异性。