2023, Vol. 44
2. 东北大学轧制技术及连轧自动化国家重点实验室，沈阳 110819
2. State Key Laboratory of Rolling and Automation, Northeastern University, Shenyang 110819, China
为推动实现更加强劲、绿色、健康的全球发展，轻量化材料的应用越来越广泛。镁及镁合金作为密度最低的结构金属材料，具有密度低、比强度高、铸造性能好、力学性能优良等优点，在轻量化材料的发展中脱颖而出。近些年，镁锂合金在航空航天、生物应用、武器装备、电子信息、汽车工业等领域[1-3]的应用越来越广。随之而来，对镁锂合金的性能的要求也逐渐提高，寻求提高镁锂合金强度、减小塑性损失的加工方法很有研究价值。
合金化是一种提高镁锂合金力学性能简单易行且行之有效的重要途径[1]。在镁合金合金化的研究中发现，Al、Si、Sn、Y、Er等元素的加入都表现出了不同的强化效果。Cao等[4]设计了一种新型Mg-7Li-2Al-1Y合金，经过冷轧后获得了很好的力学性能：极限抗拉强度和伸长率分别为299 MPa和15.7%。研究表明[5-8]，加入Al-Si共晶合金可以提高镁合金的性能，Al-Si的熔化温度远低于Si，可以降低加入Si元素后的镁锂合金的熔炼温度。Sn元素的加入有效地促进了Mg-14Li合金的晶粒细化和柱状晶向等轴晶的转变[9]。研究显示[10]，加入Y元素降低了Mg-9Li-3Al合金中α相的体积分数和基体结构强度，而α相的最大结构强度可以通过加入Sn获得。
目前的研究表明，剧烈塑性变形（severe plastic deformation, SPD）也是一种提升镁合金力学性能的方法，在材料的塑性变形过程中能产生更大的累积应变，试样尺寸发生微小改变的同时达到细化晶粒的目的。目前应用较广泛的剧烈塑性变形方法主要有等通道转角挤压（equal- channel angular pressing，ECAP）、高压扭转（high pressure torsion，HPT）、累积叠轧法（accumulative roll bonding，ARB）、多向锻造（multidirectional forging, MDF）等[11-13]。MDF作为一种在简单设备上就可以实现大应变变形的加工方法，近些年来，有不少学者对MDF对镁合金的影响进行了深入的研究。例如，Cao等[14]研究了Mg-10.2Li-2.1Al-2.23Zn-0.2Sr合金在多向锻轧（multidirectional forging rolling, MDFR）作用后的微观结构、力学性能、变形机制和空洞生长，研究了镁锂合金的变形能力。在室温下，该合金的极限抗拉强度为242 MPa，伸长率为23.59%。Tong等[15]通过低温MDF处理，在Mg-8.2Gd-3.8Y-1.0Zn-0.4Zr（合金表达式中各元素前的数字表示该元素的质量分数，下同）合金中获得了超高屈服强度（约为417 MPa）和中等延性（伸长率约为12.9%）。Mehrabi等[16]利用不同温度和应变速率下的剪切冲孔试验（shear punch test，SPT），研究了Mg-8Li-1Zn合金在573 K下进行挤压加工，然后在423 K下进行MDF的超塑性行为。MDF加工道次对α-Mg基体的镁锂合金的组织性能研究还较少。因此，本文设计了一种Mg-5Li-3（Al-Si）-2Sn-1Y-0.5Er合金，并对此合金进行MDF，通过研究不同道次对该合金组织和力学性能的影响，确定适合该合金的最佳MDF道次。
1 实验材料与方法 1.1 材料制备本实验选用的材料为纯Mg、纯Sn、Mg-20Li、Mg-20Y，Mg-30Er、Al-20Si中间合金为熔炼母合金，制备Mg-5Li-3（Al-Si）-2Sn-1Y-0.5Er合金，用阿基米德法测量合金密度。
1.2 实验方法实验样品从进行260 ℃保温16 h的均匀化处理后的铸锭上切割，样品尺寸为40 mm×30 mm×22 mm，用此尺寸的样品进行MDF实验，MDF原理如图1[17]所示，在MDF过程中尺寸几乎保持不变。为了研究MDF道次对样品的影响，将样品在350 ℃下进行MDF 1、3、6、9、12道次，锻造后进行水淬以保留微观结构，累计应变分别为0.45、1.35、2.70、4.05、5.40。铸态、均匀化、MDF 1～12道次的样品取10 mm×6 mm×2 mm的标准拉伸试样进行室温拉伸，室温拉伸实验在AG-Xplus100K电子万能拉伸试验机上进行，采用的拉伸速率为1 mm/min。铸态、均匀化、MDF 1～12道次室温拉伸前后样品经过机械研磨、抛光至镜面，用1 g苦味酸、2 mL乙酸、50 mL酒精、20 mL水配制的溶液腐蚀，采用LEICA DMi8倒置金相显微镜（optical microstructure，OM）观察试样MDF各道次后的微观组织。利用X射线衍射仪（X-ray diffraction，XRD）对试样进行物相分析，扫描角度为10°～90°，测试速率为5 （°）/min，并使用Jade6软件进行物相鉴定。
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图 1 MDF示意图 Fig. 1 Schematic diagram of MDF |
经化验，所制备的样品的具体成分为Mg-5.21Li-3.00（Al-Si）-2.16Sn-1.90Y-0.93Er（以下简称LATY5322合金），如表1所示。测得LATY5322合金的密度为1.629 g/cm3，为超轻合金。
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表 1 Mg-5Li-3（Al-Si）-2Sn-1Y-0.5Er合金的具体的化学成分 Tab. 1 The specific chemical composition of Mg-5Li-3（Al-Si）-2Sn-1Y-0.5Er alloy |
图2为LATY5322合金的OM图。由图2（a）～（b）可知，铸态LATY5322合金由α-Mg基体和第二相组成，第二相有两种状态，分别是弥散分布的颗粒状第二相和分布在晶界的棒状第二相。由于铸锭由真空熔炼得到，和非真空熔炼用水冷模具获得的铸锭相比，铸态晶粒尺寸会偏大。图2（c）～（d）为LATY5322合金经过260 ℃保温16 h均匀化处理后的显微组织。经过均匀化处理，颗粒状的第二相减少，溶解到晶粒中，晶粒尺寸更加均匀。
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图 2 LATY5322合金的OM图 Fig. 2 OM images of LATY5322 alloy |
图3为LATY5322合金经过MDF各道次后的OM图。由图3（a）可知，经过1道次后晶粒尺寸较均匀化后的晶粒尺寸变小，此道次的晶粒尺寸变小为机械破碎，且存在孪晶组织。基体发生了破碎，尺寸减小，第二相仍为棒状分布在晶界，说明第二相硬度高于α-Mg基体。由图3（b）可知，经过3道次MDF后晶粒明显细化，且第二相少部分被击碎成颗粒状。由图3（c）～（d）可知，经过6道次MDF后晶粒进一步细化，第二相大部分被击碎成颗粒状，出现了少量的动态再结晶晶粒，存在大晶粒与小晶粒共存的现象。由图3（e）～（f）可知，经过9道次MDF后锻造变形过程中动态再结晶程度增加，出现大量细小的动态再结晶晶粒，且合金中较大的ɑ-Mg晶粒几乎全部破碎，平均晶粒最细，同铸态相比晶粒细化了95%，第二相完全呈颗粒状分布在晶界处。由图3（g）可知，经过12道次MDF后，随着保温时间的延长和加热次数增加，动态再结晶后的晶粒发生长大。因此，伴随MDF的进行，合金发生机械破碎、动态再结晶和晶粒长大的组织演变。LATY5322合金的晶粒尺寸变化如图4所示。
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图 3 LATY5322合金MDF不同道次的OM图 Fig. 3 OM images of LATY5322 alloy after MDF at different passes |
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图 4 LATY5322合金MDF不同道次后的平均晶粒尺寸 Fig. 4 Average grain sizes of LATY5322 alloy after MDF at different passes |
对铸态LATY5322合金进行物相测试和分析，图5为LATY5322合金的XRD谱图。从图5中可以看出，基体相为α-Mg固溶体，还存在Al2Y、AlLi、Mg2Si、Mg2Sn金属间化合物。经过合金化以后，基体实现固溶强化，化合物颗粒可以实现第二相强化。
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图 5 LATY5322合金的XRD谱图 Fig. 5 XRD pattern of LATY5322 alloy |
图6为LATY5322合金的室温力学曲线以及伸长率（elongation，EL）变化情况。由图6（a）可以看出，铸态下合金的最大抗拉强度（（ultimate tensile strength，UTS）、屈服强度（yield strength，YS）和EL最小，分别为164 MPa、109 MPa、10.76%。同铸态相比，合金经过260 ℃保温16 h均匀化后消除了晶内偏析，抗拉强度有所提升、塑性略有下降，UTS、YS、EL分别为190 MPa、165 MPa、9.16%。力学性能的提高，可以归因于沉淀相对位错滑移的阻碍作用[18]。经过MDF后，合金UTS和EL增大，这是因为在随着MDF道次的增加，晶粒尺寸变小，由Hall-Petch关系可知，合金的晶粒尺寸越小，YS越高。研究表明，YS和EL随晶粒细化而增加[19]。1道次MDF后合金的UTS、YS、EL分别为225 MPa、160 MPa、11.48%，同铸态合金相比，1道次MDF后合金的YS和EL略有增加，说明MDF可以提高合金的力学性能。3道次MDF后，合金的UTS、YS、EL分别为211 MPa、114 MPa、21.0%。结合合金显微组织变化可知，3道次MDF后的晶粒同1道次后的相比，细化效果明显，因此其力学性能大幅度提升。6道次MDF后合金的UTS、YS、EL分别为222 MPa、118 MPa、23.3%，此时随着累计应变量的增大，第二相晶粒破碎，但是动态再结晶并不充分，晶粒尺寸不均匀，力学性能略微提升。随着MDF道次增加，9道次下的合金UTS、YS、EL分别为239 MPa、165 MPa、26.2%。从MDF后的显微组织变化可看出，9道次晶粒最细且晶粒分布均匀，第二相晶粒破碎，呈颗粒状弥散分布。此时完成了3个MDF的循环，累计应变量增加，力学性能提升。进一步进行MDF，12道次下的合金UTS、YS、EL分别为219 MPa、139 MPa、19.9%。由于回炉保温次数过多，造成晶粒长大，力学性能较9道次有所下降。通过对MDF各个道次后的UTS、YS、EL的对比，验证了累计应变和锻造温度会影响组织演变和力学性能[20]。通过对比可见，LATY5322合金的最佳MDF道次为9道次，在此道次，合金的显微组织和力学性能最佳。
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图 6 LATY5322合金室温力学性能 Fig. 6 Mechanical properties of LATY5322 alloy at room temperature |
从拉伸曲线的局部放大图可以清楚地看到，MDF各道次后室温拉伸曲线上塑性变形过程中曲线发生锯齿状起伏，这种现象称为Portevin-Le Chatelier效应。该效应从1923年被Portevin和Le Chatelier首次进行了系统的研究，并将该锯齿流动现象定义为Portevin-Le Chatelier（PLC）效应。Cao等[17,21]在Mg-6.4Li-3.6Zn-0.37Al-0.36Y合金和Mg-2.76Li–3Al-2.6Zn-0.39Y合金中发现了PLC效应，并且提出了分离应力与实验应力之间的关系，作为判断PLC效应发生的标准。Mogucheva等[22]在指出3种主要的A、B、C型PLC之后，在具有复杂成分的合金中观察到的一些特定形状的变形曲线，有时可以区分不同的类型D和E。在LATY5322合金中发现的PLC效应3、6、12道次后为D型PLC，9道次后为D+C型PLC。
从图6可以看出，随着道次增加，晶粒细化，PLC效应的振幅越明显，其中9道次后的振幅最强。许多学者对PLC效应产生的原因进行了研究。Li等[23]发现，在Mg-5Li-3Al-1.5Zn-2RE中，较小的锯齿状流动是由于传统的动态应变时效，严重的PLC现象是由大量的孪晶引起的。对LATY5322合金室温拉伸试样的拉伸部位进行OM观察，结果如图7所示。从图7中可以看出，9道次拉伸试样的拉伸部位孪晶密度最大，孪晶密度随着道次的变化规律同PLC效应振幅随着道次变化的规律是同步的，说明严重的PLC现象是由大量的孪晶引起的，这与Li等[23]的研究结果一致。
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图 7 LATY5322合金MDF不同道次后拉伸部位OM图 Fig. 7 OM images of the tensile parts of LATY5322 alloy after MDF at different passes |
（1） LATY5322合金为α-Mg基体合金，合金化元素的加入析出Al2Y、AlLi、Mg2Si、Mg2Sn金属间化合物，实现了第二相强化。
（2）MDF可以有效提升LATY5322合金的力学性能，其中9道次的强化效果最佳。该合金在9道次MDF后的UTS、YS、EL分别为165 MPa、239 MPa、26.2%，晶粒细化效果最明显，同铸态相比，晶粒尺寸细化了95%。
（3）该合金在进行室温拉伸时，出现D型和D+C型PLC效应。在对室温拉伸试样的拉伸部位进行显微观察时，发现大量的孪晶。同时，孪晶密度的变化趋势与PLC效应振幅的变化趋势一致。
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